SYNTEZA ZEOLITÓW DO ADSORPCJI ACETONU

Celem prowadzonych badań było uzyskanie efektywnych adsorbentów do usuwania acetonu z gazów odlotowych. Wybrano zeolit typu Y ze względu na jego wysoką termo stabilność umożliwiającą desorpcję zaadsorbowanego acetonu w temperaturach dochodzących do 1000°C. Proces syntezy składał się z czterech etapów: (1) aktywacji termicznej surowego materiału, (2) starzenia mieszanin reakcyjnych w temperaturze otoczenia, (3) krystalizacji (wysokotemperaturowego ogrzewania składników) oraz (4) przemywania i suszenia produktu. Jako substraty wykorzystano naturalne materiały ilaste – bentonit (B), haloizyt (H) oraz kaolin (K). Aby zapewnić odpowiedni stosunek molowy Na₂O:SiO₂:Al₂O₃:H₂O do syntezy zastosowano również krzemionkę (SiO₂) oraz roztwory chlorku (NaCl) oraz wodorotlenku sodu (NaOH). Podczas badań optymalizowano: temperaturę aktywacji, czas starzenia oraz czas i temperaturę etapu krystalizacji. Wpływ optymalizowanych parametrów na właściwości otrzymanych adsorbentów oceniano na podstawie: masy uzyskanego produktu, straty po prażeniu (LOI [%]), stężenia jonów Na⁺ w przesączach poreakcyjnych (C_Na [mg/l]) oraz pojemności adsorpcyjnej względem acetonu (q_e [mg/g]). Optymalna temperatura aktywacji wyjściowych materiałów ilastych wynosi 600°C. Podnoszenie temperatury aktywacji o kolejne 100°C skutkowało pogarszaniem właściwości adsorbentów. Wydłużenie czasu starzenia i krystalizacji, jak również podwyższenie temperatury etapu krystalizacji poprawia właściwości adsorpcyjne otrzymanych zeolitów. Optymalny czas etapu krystalizacji zależy od rodzaju materiału wyjściowego użytego do syntezy, temperatury aktywacji oraz czasu starzenia. Wydłużenie czasu starzenia mieszanin reakcyjnych pozwala na skrócenie czasu krystalizacji.

Pełny tekst (pdf)

[1] Ramirez N., Cuadras A., Rovira E., Borrull F., Marce R.M.: Chronic risk assessment of exposure to volatile organic compounds in the atmosphere near the largest Mediterranean industrial site. Environmental International, no. 39, 2012, pp. 200-209.

[2] Stojic A.,Maletic D.,Stanisic Stojic S., Mijic Z., Sostaric A.: Forecasting of VOC emissions from traffic and industry using classification and regression multivariate methods. Science of the Total Environment, no. 521-522, 2015, pp. 19-26.

[3] Zheng Ch, Zhu X., Gao X., Liu L., Chang Q., Luo Z.: Experimental study of acetone removal by packed-bed dielectric barries discharge reactor. Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 20, 2014, 2761-2768.

[4] Das S., Majumdar S., Kumar R., Ghosh S., Biswas D.: Thermodynamic analysis of acetone sensing in Pd/AlGaN/GaN heterostructure Schottky diodes at low temperatures, Scripta Materialia. 113, 2016, 39-42.

[5] Straszko J., Parus W., Paterkowski W.: Kinetyka reakcji spalania domieszek organicznych na katalizatorach niskotemperaturowych. Inż. Ap. Chem. 2013, 52, 6,
561-562.

[6] Wnęk B.: Rozkład lotnych związków organicznych w wyładowaniu koronowym.

[7] Zhu X., Gao X., Yu X., Zheng Ch., Tu X.: Catalyst screening for acetone removal in a single-stage plasma-catalysis system. Catalysis Today, 256, 2015, 108-14.

[8] Hołub M., Kalisiak S., Jakobowski T.: Źródła plazmy nietermicznej dla technologii ochrony środowiska. Zeszyty Naukowe Wydziału Elektrotechniki i Automatyki Politechniki Gdańskiej, Nr 27, 2010, 27-30.

[9] Jaworek A., Czech T., Krupa A., Antes T.: Kierunki rozwoju elektrostatycznych urządzeń do oczyszczania gazów odlotowych. V Konferencja Naukowo-Techniczna ELEKTROFILTRY’2000, Kraków, 14-16 września 2000, 59-68.

[10] Gales L., Mendes A., Costa C.: Hysteresis in the cyclic adsorption of acetone, ethanol and ethyl acetate on activated carbon. Carbon, 38, 2000, 1083-1088.

[11] Hung Ch., Bai H., Karthik M.: Ordered mesoporous silica particles and Si-MCM-41 for the adsorption of acetone: A comparative study. Separation and Purification Technology, 64, 2009, 265-272.

[12] Ushiki I., Ota M., Sato Y., Inomata H.: VOCs (acetone, toluene, and n-hexane) adsorption equilibria on mesoporous silica (MCM-41) over a wide range of supercritical carbon dioxide conditions: Experimental and theoretical approach by the Dubinin-Astakhov equation. Fluid Phase Equalibria, 403, 205, 78-84.

[13] He Y., Zhang N., Wu F., Xu F., Liu Y., Gao J.: Graphene oxide foams and their excellent adsorption ability for acetone gas. Materials Research Bulletin, 48, 2013, 3553-3558.

[14] Chen Q., Zhu W., Hou X., Xu K.: Density funcional theory study of the adsorption of acetone on the pure and transition metal doped (TiO₂)₃₈ clusters. Vacuum, 119, 2015, 123-130.

[15] D.-G. Lee, J.-H. Kim, C.-H., Lee, Adsorption and thermal regeneration of acetone and toluene vapours in dealiminated Y-zeolite bed, Separation and Purification Technology, 77, 2011, 312-324.

[16] Lee S.-W., Park H.-J., Lee S.-H., Lee M.-G.: Comparison of adsorption characteristics according to polarity difference of acetone and toluene vapor on silica-alumina fixed-bed reactor. Journal of Industrial and Engineering Chemistry, 14, 2008, 10-17.

[17] Rasouli M., Yaghobi N., Chitsazan S., Sayyar M. H.: Effect of nano crystalline zeolite Na-Y on meta-xylene separation. Microporous and Mesoporous Materials, no. 152, 2012, pp. 141-147.

[18] Zhao Y., Zhang B., Zhang X., Wang J., Liu J., Chen R.: Preparation of highly ordered cubic NaA zeolite from halloysite mineral for adsorption of ammonium ions. Journal of Hazardous Materials, 178, 2010, 658-664.

[19] Zhou Z., Jin G., Liu H., Wu J., Mei J.: Crystallization of zeolite A from coal kaolin using a two-step method. Applied Clay Science, 97-98, 2014, 110-114.

[20] Mezni M., Hamzaoui A., Hamdi N., Srasra E.: Synthesis of zeolites from low-grade Tunisian natural illite by two different methods. Applied Clay Science, 52, 2011, 209-218.

[21] Szala B., Turek P., Jeleń A., Bajda T.: Synteza i właściwości sorpcyjne organo-zeolitów. Inżynieria Środowiska, Nr 30, 2013, 5-12.

[22] Charkhi A., Kazemeini M., Ahmadi S.J., Kazemian H.: Fabrication of granulated NaY zeolite nanoparticles using a new method and study the adsorption properties. Powders Technology, 231, 2012, 1-6.

[23] Mohammed A.H.A.K., Karim S., Rahman A.M.: Characterization and Cracking Activity of Zeolite Prepared from Local Kaolin. Iraqi Journal of Chemical and Petroleum E-+-+ngineering, Vol.11, No.2, 2010, 35-42.

[24] Dedecek J., Balgová V., Pashkova V., Klein P., Wichterlová B.: Synthesis of ZSM-5 Zeolites with Defined Distribution of Al Atoms in the Framework and Multinuclear MAS NMR Analysis of the Control of Al Distribution. Chem. Mater., 2012,
24 (16), 3231–3239.

[25] Trigueiro F.E., Monteiro D.F.J., Zotin F.M.Z., Falabella Sousa-Aguiar E.: Thermal stability of Y zeolites containing different rare earth cations. Journal of Alloys and Compounds, 344, 2002, 337–341

[26] Jabłońska M., Król A., Kukulska-Zając E., Tarach K., Girman V., Chmielarz L., Góra-Marek K.: Zeolites Y modified with palladium as effective catalysts for low-temperature methanol incineration. Applied Catalysis B: Environmental,166-167, 2015, 353-365.

[27] Anari-AnarakiM., Nezamzadeh-Ejhieh A.: Modification of an Iranian clinoptililite nano-particles by hexadecyltrimethyl ammonium cationic surfactant and dithizone for removal of Pb(II) from aqueous solution. Journal of Colloid and Interface Dcience, Vol. 440, 2015, 272-281.

[28] Thanos A.G., Katsou E., Malamis S., Psarras K., Pavlatou E.A., Haralambous K.J.: Evaluation of modified mineral performance for chromate sorpion from aqueous solutions. Chemical Engineering Journal, Vol. 211-212, 2012, 77-88.

[29] Chutia P., Kato S., Kojima T., Satokawa S.: Adsorption of As(V) on surfactant modified natural zeolites. Journal of Hazardous Material, 162, 2009, 204-211.

[30] Zhang J., Burke N., Zhang S., Liu K., Pervukhina M.: Thermodynamic analysis of molecular simulations of CO₂ and CH₄ adsorption in FAU zeolites. Chemical Engineering Science, no. 113, 2014, pp. 54-61.

[31] Karami D., Rohani S.: Synthesis of pure zeolite Y using soluable silicate, a two-level factorial experimental design. Chemical Engineering and Processing, 48, 2009, 1288-1292

[32] Dere Ozdemir O., Piskin S.: Zeolite X Synthesis with Different Sources. IJCEBS, Vol.1, 2013, 229-232.

[33] Huang Y., Wang K., Dong D., Li D., Hill M.R., Hill A.J., Wang H.: Synthesis of hierarchical porous zeolite NaY particles with controllable particle size. Microporous and Mesoporous Materials, no. 127, 2010, pp. 167-175.

[34] Sang S., Liu Z., Tian P., Liu Z., Qu L., Zhang Y.: Synthesis of small crystals zeolite NaY. Materials Letters, 60, 2006, 1131-1133.

[35] Zhang X., Tong D., Zhao J., Li X.: Synthesis of NaX zeolite at room temperaturę and its characterization. Materials Letters, 104, 2013, 80-83.

[36] Gougazeh M., Buhl J.-Ch.: Synthesis and characterization of zeolite A by hydrothermal transformation of natural Jordanian kaolin. Journal of the Association of Arab Universities for Basic and Applied Sciences. 2014, 15, 35-42.

[37] Gualtieri A.F.L Synthesis of sodium zeolite from a natural halloysite. Phys. Chem. Minerals, 2001, 28, 719-728.

[38] Grela A, Hebda M., Łach M., Mikuła J.: Thermal behavior and physical characteristic of synthetic zeolite from CFB-coal fly ash. Microporous and Mesoporous Materials, 220, 2016, 155-162.

[39] Wdowin M., Baran P., Panek R., Zarębska K., Franus W.: Analiza możliwości oczyszczania gazów wylotowych z Hg⁰ i CO₂ na zeolitach syntetycznych otrzymanych z popiołów lotnych. Rocznik Ochrona Środowiska, 17, 2015, 1306-1319.

[40] Khabuanchalad S., Khemthong P., Prayoonpokarach S., Wittayakun J.: Transformation of zeolite NaY synthesized from rice husk silica o NaP during hydrothermal synthesis. Suranaree J. Sci. Technol., 15(3), 2008, 225-231.

[41] Wajima T., Haga M., Kuzawa K., Ishimoto H., Tamada O., Ito K., Nishiyama, Downs R.T., Rakovan J.F.: Zeolite synthesis from paper sludge ash at low temperature (90°C) with addition of diatomite, Journal of Hazardous Materials, B132, 2006, 244-252.

[42] Chen Ch., Park D.-W., Ahn W.-S.: CO2 capture using zeolite 13X prepared from bentonite. Applied Surface Science, 2014, Vol.292, 63–67.

[43] Maia A.A.B., Neves R.F., Angelica R.S., Pollmann H.: Synthesis, optimisation and characterization of the zeolite NaA using kaolin waste from the Amazon Region. Production of Zeolites KA, MgA and CaA. Applied Clay Science, 108, 2015, 55-60.

[44] Musyoka N.M, Missengue R., Kusisakana M., Petrik L.F.: Conversion of South African clays into high quality zeolites. Applied Clay Science, 2014, Vol. 97-98, 182-186.

[45] Htay M.M., Oo M.M.: Preparation of Zeolite Y Catalyst for Petroleum Cracking. World Academy of Science, Engineering and Technology, 48, 2008, 114-120.

[46] Johnson E.B.G., Arshad S.E.: Hydrothermally synthesized zeolites based on kaolinite: A review. Applied Clay Science, 97-98, 2014, 215-221.

[47] Bo W., Hongzhu M.: Factors affecting the synthesis of microsized NaY zeolite. Microporous and Mesoporous Materials, 25, 1998, 131-36.

[48] Pliś I., Prokop W., Petrus R., Warchoł J.: Sorption of acetone onto clay materials. 12 Scientific Conference POL-EMIS, Karpacz 4-7 June 2014.

[49] Pliś I., Prokop W., Petrus R., Warchoł J. Adsorption of gaseous pollutants on zeolitic minerals. Przemysł Chemiczny, 2015, 94/2, 186-190.